碳直接作为催化剂用于反应(碳催化)是催化领域中的一个研究热点,受到广泛关注,但是对于活性位的认识仍需进一步研究。在碳材料制备过程中,通常加入金属作为碳生长的催化剂。酸处理可将暴露的金属除去,但不能除去被石墨碳包裹的金属颗粒,因此,在研究碳催化反应的活性位时,首先要排除可能的金属杂质的影响。在无金属存在的条件下制备碳材料是一种有效方法,但是目前的研究主要集中在掺杂碳材料,而对未掺杂碳的研究较少。我校吴树昌博士与中科院金属研究所刘洪阳研究员通过在非金属条件下将具有明确结构与组成的生物质碳化,并在所得碳表面引入含氧基团调控其表面物理化学性质,以用于研究不同催化反应中的活性位。通过对催化剂的分析,发现碳催化剂具有一定的石墨化结构以及丰富的含氧官能团,而且未发现金属杂质,尤其是不存在被石墨碳包覆的金属。以所获得的碳为催化剂,将其用于液相硝基化合物选择性还原、碳碳双键还原、苯甲醇选择性氧化和硼氢化钠分解等反应,结果表明碳表面的含氧官能团是反应中最重要的活性位。相关工作《a facile strategy based on the metal-free design of carbon to deliver an insight into the active sites for liquid phase carbocatalysis》发表在化学领域重要学术期刊《chemical communications》上。
该工作得到了浙江省一流学科开放基金与国家自然科学基金等资助。
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